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報告書

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 福井大学*

JAEA-Review 2022-046, 108 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-046.pdf:6.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。格納容器内部調査等の現場情報、燃料デブリ周辺物質の分析データを参照した模擬実験を行い、号機・領域ごとに、燃料デブリの溶融・凝固メカニズム、デブリ形成プロセスを逆推定し、再現されうる事故条件を検証・評価する(Backward Analysis)。評価結果をこれまで得られている知見と照し合せ、燃料デブリデータベースを高度化する。また、燃料デブリの堆積状態の逆推定から燃料デブリ分析の課題であるサンプル代表性に係る知見の取得を試みる。さらに、燃料デブリ取出しにおいて合理的に排除したい発生確率の低いリスクについて検証試験を行い、このようなリスクが発生する化学条件が、どの程度蓋然をもって発生したのかを調査する。これらの検討結果と最新の事故進展挙動解析結果(Forward Analysis)を本事業の実施者と事故進展解析専門家で共有し、燃料デブリ分析データ活用と、デブリ取出し設計の合理化・効率化に向けた知見を議論する。そのために、酸化物デブリ化学状態の逆解析、金属デブリの混合・溶融・凝固状態の評価およびデブリ特性の詳細把握に向けた試験技術の整備を行い、それら結果をもとにForward AnalysisとBackward Analysisの総合評価を行った。

論文

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO $_{2}$ , Zr, and stainless-steel

桐島陽*; 秋山大輔*; 熊谷友多; 日下良二; 中田正美; 渡邉雅之; 佐々木隆之*; 佐藤修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

被引用回数：5 パーセンタイル：76.47(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故では、UO $_{2}$ やZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO $_{2}$ -Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O $_{2}$ )において1600 $^{circ}$ Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。 $^{237}$ Npおよび $^{241}$ Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO $_{2}$ 相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-009, 73 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-009.pdf:2.08MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「福島第一原発」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO $_{2}$ -SUS系やUO $_{2}$ -Zr(ZrO $_{2}$ )-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-032, 97 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-032.pdf:4.16MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO $_{2}$ -SUS系やUO $_{2}$ -Zr(ZrO $_{2}$ )-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-035, 61 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-035.pdf:2.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO $_{2}$ -SUS系やUO $_{2}$ -Zr(ZrO $_{2}$ )-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

Chlorination of UO $_{2}$ and (U,Zr)O $_{2}$ solid solution using MoCl $_{5}$

佐藤匠; 柴田裕樹; 林博和; 高野公秀; 倉田正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1070110

被引用回数：6 パーセンタイル：45.66(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl $_{5}$ を用いてUO $_{2}$ 及び(U,Zr)O $_{2}$ 模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO $_{2}$ 及び(U,Zr)O $_{2}$ は300 $^{circ}$ Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O $_{2}$ 高密度焼結体については、300 $^{circ}$ Cと400 $^{circ}$ Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500 $^{circ}$ Cでは生成したUCl $_{4}$ が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl $_{4}$ から蒸留分離された。

論文

Quench of molten aluminum oxide associated with in-vessel debris retention by RPV internal water

丸山結; 山野憲洋; 森山清史; H.S.Park*; 工藤保; Y.Yang*; 杉本純

NEA/CSNI/R(98)18, p.243 - 250, 1999/02

原研の事故時格納容器挙動試験(ALPHA)計画において、圧力容器内溶融炉心冷却性実験を実施した。本実験では、テルミット反応により生成した酸化アルミニウムをシビアアクシデント時に生成される溶融炉心模擬物として用い、水で満たした圧力容器下部ヘッド試験容器に投入した。実験後に実施した種々の試験及び試験容器壁の熱応答から、固化した酸化アルミニウムと試験容器壁との境界にギャップが形成されたことが明らかになった。原研で開発を進めている圧力容器内溶融炉心冷却性解析コードCAMPを用いて実験後解析を実施した。酸化アルミニウム及び試験容器の熱的挙動に及ぼす境界ギャップの影響を調べ、境界ギャップの存在を仮定することにより、試験容器壁の初期温度上昇を定性的に再現可能であることを確認した。

論文

Experiment and analysis on in-vessel debris coolability in ALPHA program

丸山結; 山野憲洋; 森山清史; H.S.Park*; 工藤保; Y.Yang*; 杉本純

JAERI-Conf 98-009, p.100 - 106, 1998/00

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-98-009.pdf

テルミット反応により生成したアルミナを溶融炉心として用いた圧力容器内溶融炉心冷却性実験を事故時格納容器挙動試験(ALPHA)計画において実施した。実験では、アルミナ30kgまたは50kgを下部ヘッド試験体に投下した。試験体温度履歴は、固化したアルミナと試験体壁との間にギャップが形成され、冷却水が浸入したことを示唆した。実験後の超音波を利用した測定においても、ギャップの存在を確認した。原研で開発しているCAMPコードを実験後解析に適用し、試験体壁、アルミナの温度履歴等に及ぼすギャップの影響を検討した。今後、溶融炉心の崩壊熱及び下部ヘッドのクリープ変形を考慮した実験を実施する計画である。

論文

Research plan on in-vessel debris coolability in ALPHA program

丸山結; 山野憲洋; 工藤保; 森山清史; 杉本純

JAERI-memo 08-127, p.269 - 275, 1996/06

TMI-2事故では、大量の溶融炉心が圧力容器下部ヘッドに移行したが、そこで溶融炉心が冷却され、事故が圧力容器内で終息した。残念ながら下部ヘッドにおける、溶融炉心の冷却メカニズムは未だ解明されていない。原研で進めている事故時格納容器挙動試験(ALPHA)計画では、平成8年度より圧力容器内溶融炉心冷却性実験を開始すべく準備を進めている。この実験では、テルミット反応により生成した酸化アルミニウムを溶融炉心模擬物として使用する計画である。熱損失、溶融炉心上部に形成されるフラストの成長速度に関する検討を行い、酸化アルミニウムの適用性、試験体の規模等を定めた。本検討から酸化アルミニウムの適用性を確認するとともに、溶融物の重量を50kg、試験体の直径を0.5mとすることとした。

論文

Studies on in-vessel debris coolability in ALPHA program

丸山結; 山野憲洋; 森山清史; H.S.Park*; 工藤保; 杉本純

NUREG/CP-0157, 2, p.161 - 172, 1996/00

原研の事故時格納容器挙動試験(ALPHA)計画において、圧力容器内溶融炉心冷却性実験を実施している。これまでに、テルミット反応により生成される酸化アルミニウムを溶融炉心模擬物として用いたスコーピング実験を2回実施した。実験後観察において、固化した酸化アルミニウムの表面が粗く、クラックが形成されたことを確認した。また、超音波技術を用いた測定から、実験容器と酸化アルミニウム固化物との間に1mm程度のギャップが存在することが明らかとなった。実験容器外壁で急峻な温度低下が観測された。このことは、実験容器と固化物との間に形成されたギャップ内に冷却水が浸入したことを示唆しているものと思われる。実験容器外壁の温度履歴から容器内面における熱流束を評価し、ギャップ内限界熱流束に関する既存の相関式と比較した。

口頭

Characterization of melt-solidified (U, Gd, Zr)O $_{2-x}$ as simulated corium debris

森本恭一; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 渡部雅

no journal, ,

福島第一原子力発電所の炉心にはGd $_{2}$ O $_{3}$ を含むUO $_{2}$ 燃料が装荷されていることから、デブリに係る一連の評価の中ではGdの影響について評価しておく必要がある。同時に、炉心からのデブリ取出し作業において溶融燃料の再配置による再臨界への懸念から、炉内のGdの分布状態を把握することも極めて重要な課題となっている。本研究ではGd含有模擬デブリ試料:(U $_{0.95-y}$ Gd $_{0.05}$ Zr $_{y}$ )O $_{2-x}$ (y=0,0.5, 2-x=1.989-2.000)を調製して融点を測定し、溶融固化した試料のGdの分布状態の観察や熱伝導率の測定を行うことにより、模擬デブリ中のGdの状態や基礎特性について評価した。

口頭

Solidification behavior of the simulated oxide debris

須藤彩子; 水迫文樹*; 星野国義*; 佐藤拓未; 永江勇二; 倉田正輝

no journal, ,

In order to obtain the knowledge on the phase relationship and stratification behavior of oxide debris under the slow solidification condition, liquefaction/solidification tests of simulated oxide debris were performed by using a high frequency induction furnace. As the oxides components from the core melt and structural materials, sintered pellets of UO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ -sim-FPs and powder of FeO and B $_{4}$ C were prepared. The powder mixture and crashed sintered oxides were heated to 2600 $^{circ}$ C in Ar atmosphere in the first step (partial liquefaction), and then solidified at two different cooling rates; furnace cooling (No.1) and slow cooling (5 $^{circ}$ C /min, No.2). For the corium microstructure study, solidified samples were subjected to elemental analysis by SEM/EDX. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of No.1 sample revealed four phases; (U $_{0.6}$ Zr $_{0.31}$ Fe $_{0.09}$ )O $_{2}$ , (Zr $_{0.51}$ U $_{0.34}$ Fe $_{0.15}$ )O $_{2}$ , ZrO $_{2}$ and Fe metal. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in No.2 was similar to that of No.1, however, the grain-growth of (Zr,U)O $_{2}$ phase occurred at the bottom region of the oxide layer. In these results, the phases detected in both samples were in reasonable accordance with those evaluated by the UO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ -FeO phase diagram.

口頭

The Possible use of short half-life noble gas fission products for measurement of criticality and identification of plutonium in fuel debris canister

Riyana, E. S.; 奥村啓介; 坂本雅洋; 松村太伊知; 寺島顕一

no journal, ,

Fuel debris has inherent neutron sources due to mostly spontaneous fissions. Therefore, the fuel debris inside a canister can be seen as a subcritical system with fixed neutron sources. A depletion calculation for the fuel debris inside the canister has been performed. The calculation results show the activity ratio of $^{88}$ Kr-to- $^{135}$ Xe in the fuel debris canister depending on the material compositions and effective neutron multiplication factor.